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文章来源: 北京科技大学       发布时间:2018-12-06

在11月29日,斯普林格—自然出版集团期刊《自然-通讯》(Nature Communications)在线发表了北京科技大学邢献然教授团队的最新研究成果——二氧化铈相变,全文标题为“电荷转移引起二氧化铈异常相变”(Charge transfer drives anomalous phase transition in ceria)!


北科大邢献然教授团队发现二氧化铈相变


二氧化铈英文名为Cerium Oxide,是一种铈的氧化物,分子量为172.11,化学式为CeO₂,铈在此的化合价为+4价,有强氧化性,为白色或黄白色固体,难溶于水。


二氧化铈的摩尔质量为172.115g/mol。熔点2600℃,沸点3500℃。二氧化铈可由三氧化二铈氧化而制得:2 Ce₂O₃ + O₂ → 4 CeO₂。二氧化铈一般不能与常见的酸反应。二氧化铈高温下和一氧化碳发生氧化还原反应:4 CeO₂ + 2 CO → 2 Ce₂O₃ + 2 CO₂ ↑ 。


二氧化铈是类重要的稀土功能材料,由于其丰富的贮/释放氧能力、电荷迁移属性和高的热稳定性,在能源、催化、机械、电子、环境等领域应用广泛,长期以来二氧化铈一直被认为是稳定的立方相存在(空间群Fm-3m),随着温度的升高体积膨胀(正膨胀材料)。新近,邢献然教授团队朱贺博士及相关合作者,在将二氧化铈纳米化时发现,尺寸减至5nm时发现反常的负热膨胀现象,实验表明在负热膨胀出现的温区发生了相变(-25 oC - 75 oC),温度的升高使氧空位的束缚电荷转移到Ce4f 轨道,导致相变的发生(图1 所示)。


北科大邢献然教授团队发现二氧化铈相变


固体的局域结构研究——中子全散射技术PDF测试结果揭示出最近邻O-O原子对随温度升高出现收缩,发生四方到立方相的转变,低温二氧化铈相的结构为四方相,空间群P42/nmc(图2所示)。Raman光谱实验和声子谱计算证实这一可逆相变过程为四方(P42/nmc)——立方(Fm-3m)。



二氧化铈可逆相变的发现,以及固体局域结构的研究为二氧化铈材料在电子、催化、能源等领域的应用提供了理论基础。


本论文部分工作与北京理工大学、美国阿贡国家实验室、橡树岭国家实验室、中科院物理所、化学所等单位合作完成,同时,项目得到了国家自然科学基金等支持。


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