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文章来源: 新华日报       发布时间:2018-12-06

塑料制品在我们日常生活中随处可见,应用极其广泛。但作为生产塑料制成品的原材料苯酚等,其工业生产过程却往往是高能耗和高污染的,而且生产中还存在过度氧化以及收率低、不良副产物多等问题。近日,南京工业大学专家在沸石分子筛催化的芳烃羟基化制备酚类化合物反应中取得重要成果,有助于高效绿色生产塑料制品。该团队采用酸水解硅源的干胶法制备了一种全硅沸石分子筛催化剂,实现了10余种芳烃直接羟基化制备酚类化合物的瞬间反应,相关论文刊登于《自然通讯》。


南工大发明新型催化剂,助力高效绿色生产塑料制品


酚类化合物,如苯酚和甲酚等,是一类用途广泛、用量巨大的化学品,可以用于制备杀虫剂、农药、塑料、染料、药物、聚合物,等等。工业上普遍采用的多步异丙苯法制备苯酚,该方法具有苯酚收率低、污染严重、能耗高等缺陷。能源和环境的迫切压力,要求发展绿色化学过程,在工业生产过程中迫切需要使用高选择性、高原子利用率的新催化工艺,而这一发展,主要依赖于新催化材料的研制与开发。


长期以来,采用双氧水等清洁氧源由苯羟基化制备苯酚的一步法受到学术界和工业界的广泛关注。然而,苯是惰性底物,产物苯酚比底物苯更易于活化,而对于烷基苯来说,其侧链更加活泼,这常常导致苯环过氧化或侧链氧化等一系列严重副反应的发生。因此,直接活化苯环的碳氢键高选择性地生成苯酚需要定向的高活性催化剂,这在多相催化领域一直面临巨大挑战。


为打破其生产过程高能耗和高污染的瓶颈,南京工业大学材料化学工程国家重点实验室和化工学院王军教授、周瑜副教授,联手新加坡国立大学颜宁教授,采用双氧水等清洁氧源,通过环境友好的苯羟基化反应,高效、环保地直接一步制备出酚类化合物,而不像传统方法需要繁琐的多个反应步骤,并且能耗大、高污染、收率低。


催化剂原理


“苯是惰性底物,而其产物苯酚比苯更活泼,以往制备苯酚时,在产生苯酚的过程中,还会继续对苯酚氧化,从而发生一系列严重副反应。”周瑜副教授介绍说,使用传统催化剂的利用率不高,反应时间往往长达十至数十个小时,难以满足工业催化的需求。“我们课题组采用创新方法,制备出含钒、硅、氧三种元素的沸石分子筛催化剂。利用这一新型催化剂,使得双氧水与苯反应产生苯酚时,不会再与比较活泼的苯酚发生不良副反应、产生不良副产物。


南工大发明新型催化剂,助力高效绿色生产塑料制品


该课题组研发的新型催化剂,使得双氧水与苯反应产生苯酚时,不会再与比较活泼的苯酚发生不良副反应、产生不良副产物,而是让双氧水“定向”只与苯发生反应,直接一步制备出苯酚来,获得纯的苯酚的收率极高[苯酚收率和双氧水利用率均高达30%以上,时空收率10-5 mol/cc.s远大于工业Weiss窗口10-6 mol/cc.s的十倍以上;且反应过程中只产生水,而没有其他废弃物及其他污染排放,绿色环保。


南工大发明新型催化剂,助力高效绿色生产塑料制品


而且这种新型催化剂,并非由五价变为四价产生自由基(因而产生的副反应就多)而引发反应,而是在反应中不需变价,经历一个非自由基的快速反应生成酚类,从而实现了该反应的瞬间发生,反应几乎在瞬间完成(反应时间<30 s),极大地提高了获得苯酚的效率。


应用前景


利用这一催化剂,有望实现苯酚等酚类化合物的工业化绿色生产,从而代替原有高能耗、高污染的路径,达到节能减排,可持续发展的化工过程,因此有着重要的工业应用前景。


此外,这种催化剂的创新制备方法,还具有广泛的普适性,能够进一步构筑出含有不同金属,譬如含铁、铜、锰等元素的沸石分子筛,制备出高效的多相催化剂,对于其它种类化学品实现绿色生产大有裨益。


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